La série comprend des documents relatifs à Roger-Raymond de Puyjalon, fils de Henry de Puyjalon, dont les états de service militaire, des actes d'état civil et des lettres de Mme P.-E. Marchand, sa belle-mère, fondatrice de la Fédération des femmes canadiennes-françaises à Ottawa, à la requête d'une pension pour sa fille Yvonne suite à son décès en 1929.
La série comprend aussi des documents relatifs aux petits-fils de Henry de Puyjalon, soit Jean Henry et Guy. Les quelques documents sur Jean Henry sont des coupures de presse. La plus grande partie de la série est constituée des documents relatifs à Guy de Puyjalon. Ils comprennent, entre autres, ses recherches sur le comte Henry de Puyjalon, de la correspondance avec Parcs Canada qui a organisé une exposition sur le comte Henry de Puyjalon au Centre d'interprétation des îles Mingan, et au sujet du documentaire sur de Puyjalon tourné en 2000 (Henry de Puyjalon : solitaire de la Côte-Nord / Henry de Puyjalon : lone wolf of the North shore); de la correspondance personnelle de Guy de Puyjalon avec, entre autres, des membres de la famille de Puyjalon en France qui renseigne sur les propriétés et la généalogie de la famille en France; avec le poète Roland Jomphe (1917-2004), surnommé le poète de la Minganie, avec lequel Guy de Puyjalon s'est lié d'amitié lors des événements organisés en Minganie pour commémorer la mémoire du comte de Puyjalon (Roland Jomphe a aussi été aussi guide touristique des Îles Mingan pendant de nombreuses années) (14 lettres incluant aussi des poèmes et récits des événements). Aussi des lettres de premiers ministres, de ministres et autres personnalités, entres autres, Pierre Elliott Trudeau, Robert Bourassa, Keith Spicer, Claude Castonguay, Jean Chrétien, Jean Charest, Paul Martin, Michael D. Harris, Mgr René Bélanger, Clifford Lincoln, Stéphane Dion, Noble Villeneuve. Les lettres sont de nature amicale et souvent d'opinion à la suite d'événements politiques ou sujets marquants de l'heure.
La série comprend six cartes marines de Pêches et Océan Canada montrant les emplacements géographiques portant le nom de Puyjalon et une carte géographique de la Côte Nord réalisée par Gérard Gallienne en 1959 en collaboration avec Mgr René Bélanger. Les 6 cartes marines ont été ajoutées à la série Canadian nautical charts/Cartes marines du Canada, BAN 2003-01036-X, notice d'acquisition MIKAN 206164.