La série est constituée de documents témoignant de la vie privée et de certaines des activités du comte Henry de Puyjalon. Les documents comprennent des actes d'état civil incluant ceux de ses enfants, des actes notariés dont son testament, de la correspondance, son diplôme de bachelier ès sciences de l'Académie de Toulouse (1861), son permis de chasse français (1868) et son certificat de naturalisation canadienne (1888), des notes historiques sur sa famille, des épreuves d'articles qu'il a écrits dans les journaux, des coupures de presse à son sujet, en particulier lors de son décès.
D'intérêt, l'entente avec son cousin Pierre-Thomas Lajard et 67 lettres originales de Lajard entre 1879-1882. Pierre-Thomas Lajard, négociant de Bordeaux, était le bailleur de fonds et associé des projets de Henry de Puyjalon au Québec. Ces lettres datent de l'arrivée du comte Henry de Puyjalon à Château-Richer et sont en réponse aux siennes (non comprises dans le fonds). Elles traitent des observations sur la flore et la faune, sur la prospection de pierres, l'exploitation des carrières et d'un intérêt pour l'Île d'Anticosti (voir lettre du 14 janvier 1880), du gibier à plumes et duvet, de la fourrure, etc. Elles constituent une source d'information très riche, entre autres, sur les activités de prospection de Henry de Puyjalon aussi bien dans la région de Château-Richer que lors de ses expéditions sur la Côte-Nord et du Labrador et même à l'Île d'Anticosti à la fin du XIXe siècle; sur les réactions de sa famille à son mariage avec Angélina Ouimet, sur les projets ou missions qui lui ont été accordés par le gouvernement et toutes autres activités. D'intérêt également, une lettre de Beaujeu, fourreur de Paris, au sujet de la plume d'Eider et du gibier à plume (de Puyjalon recommandait la commercialisation de la plume et du duvet sur les marchés de Paris); d'une lettre de Joseph Marmette, en 1894, au sujet de la "mission payante" du gouvernement du Québec, les "Notes pour servir à l'histoire de ma famille, si jamais elle en mérite une" 29 avril 1889, 11 octobre 1889 et 23 octobre 1901, consistant en notes olographes de Henry de Puyjalon, véritable récit de l'histoire et des origines nobles de la famille de Puyjalon en France.
